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王磊教授團隊在油相中合成具有多位點協同的高熵合金促進鹼性析氫反應取得新進展
作者:鍾碩  來源:環境學院  編輯:李粟   點擊:[] 日期:2020年12月11日

由於晶格畸變和隨組分數量增加而緩慢擴散引起的高熵效應,高熵合金(HEAs)具有極強的機械強度和耐腐蝕性。並且在催化過程中,合金化可以顯著地調節分子和中間體在催化劑表面的吸附能,從而增強其催化活性。因此,將HEAs用於電催化反應是一個十分有潛力的研究方向。但目前合成HEAs通常需要苛刻的條件,並且合成的HEAs納米粒子通常具有較大的尺寸和不規則的形態,這些缺點嚴重阻礙了HEAs的實際使用。

近日,青島科技大學王磊教授和賴建平教授課題組報道了一種在油相中合成的PdFeCoNiCu HEA納米顆粒,該材料展示出了優異的鹼性析氫反應(HER)性能,並在國際知名學術期刊Journal of Materials Chemistry A (IF=11.301)上發表了題為“Facile Oil Phase Synthesis of Multi-Site Synergistic High-Entropy Alloy to Promote Alkaline Hydrogen Evolution Reaction”的文章。

本文首次在≤250°C的油相中合成了小尺寸(〜34 nm)的PdFeCoNiCu HEA納米顆粒,並將其應用於鹼性HER。實驗結果表明,電流密度為10 mA cm-2時,該材料的過電位僅為18 mV,Tafel斜率為39 mV dec-1。在-0.07 V(vs. RHE)的電壓下,其質量活度達到6.51 A mg-1Pd,是目前為止報道過的非Pt電催化劑中最高的。經過15天的不間斷測試,其催化活性仍保持其原始狀態且其結構保持完整。DFT理論計算確認了HEA表面上的金屬之間的電子結構的最佳平衡,靈活的Ni位點在促進質子和OH穩定到Pd和Co位點上具有雙重功能,Cu和Fe有利於電催化活性和形態的穩定。並且Pd和Co是H2形成和初始水分解的主要電活性位點,同時Ni,Fe和Cu可以促進催化劑電子轉移並優化氫中間體的結合能。

圖1. PdFeCoNiCu NPs的(a)TEM圖像(b)尺寸分佈(c)TEM和HRTEM圖像(d)XRD圖譜(e)TEM元素映射。

圖2.(a)HER極化曲線圖。(b)10 mA cm-2時的過電位對比圖。(c)-0.07 V vs. RHE時的質量活性對比圖。(d)1.0 M KOH溶液中PdFeCoNiCu/C,Pt/C和Pd/C的塔菲爾斜率圖。

該文以青島科技大學為第一單位,青島科技大學王磊教授、賴建平教授以及香港理工大學黃勃龍教授為論文的共同通訊作者,博士張丹和石月為共同第一作者。

論文鏈接://doi.org/10.1039/D0TA10574K

(撰稿:鍾碩;  審核:賈可好)

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