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化學院王磊教授團隊在電催化固氮領域取得重要進展
作者:劉康  來源:化學院  編輯:李鯤鵬   點擊:[] 日期:2020年09月10日

作為製造肥料,炸藥,藥物,燃料等的原料,NH3在農業生產,化學和製藥以及國防安全中起着不可替代的作用。目前,NH3傳統的生產方法主要採用Haber-Bosch技術,然而在此過程中除了產生NH3外,還會產生大量的CO2,加劇温室效應。除了高温和高壓的技術要求外,還需要大量的能量輸入。近年來N2的電化學還原(NRR)由於其簡單,可持續性,高能量轉換效率和避免使用昂貴的試劑等優點而受到青睞。為了實現NRR的高活性和出色的穩定性,迄今為止已經開發了多種改善電催化劑性能的方法,包括元素摻雜,缺陷,控制晶相和表面改性等。然而,尚未報道關於電催化劑晶面與NRR活性之間關係的系統研究。

近日,青島科技大學王磊、賴建平教授在國際知名期刊Advanced Energy Materials(影響因子25.245)上發表了題為“Exposure of Definite Palladium Facets Boosts Electrocatalytic Nitrogen Fixation at Low Overpotential”的研究論文,深入探究了暴露的晶面對電催化氮還原的影響。包括主要暴露(100)晶面的Pd立方體,暴露(111)晶面的Pd八面體和暴露(110)晶面的Pd菱形十二面體。(圖1a, 1c, 1d)。

圖1 (a) Pd立方體的TEM圖像,(b) HRTEM圖像,(c) Pd八面體的TEM圖像,(d) Pd菱形十二面體的TEM圖像。

實驗數據表明,Pd立方體在0 Vvs.RHE時具有最高的催化活性,達到24.3 μg mg-1cath-1(4.86 μg h-1cm-2)的NH3產率,對應的法拉第效率FE值為36.6%,分別是Pd八面體和Pd菱形十二面體的2.7倍和5.3倍。同時,它也是目前所報道的在低過電位下實現高活性的最佳催化材料之一。相比其他報道的催化劑而言,實現了巨大進步。理論計算進一步表明,Pd(100)比其它晶面不僅顯示出較低的*NNH能壘,而且從*NH3生成NH3的過程也具有相對最低的能壘,這也是整個過程的速率確定步驟,從而決定了在低過電勢下Pd立方體具有最出色的NRR性能。這項研究為開發高活性的新型NRR電催化劑開闢一條新的途徑。

青島科技大學王磊教授和賴建平教授為論文的共同通訊作者,碩士生趙歡和張丹為共同第一作者。這項工作得到了國家自然科學基金面上項目,山東省自然科學傑出青年基金,山東省高校青年創新基金和山東省泰山學者計劃的支持。

(撰稿:劉康;審核:楊小明)

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